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硅基复合锂电池负极材料应用进展及其与电解液的匹配

更新时间:2014-02-11 14:37:25 点击: 编辑:锂辉电池

    由于智能手机对电池高容量和超轻薄无止尽的追求,任何能够提高锂电池容量和减少其重量或体积的技术都极具商业价值。2014年1月公开信息显示,三星Galaxy S5将配备2900mAh锂电池,并采用硅负极技术。此前已有国内智能手机生产商如ThL和兰度等宣称其使用的锂电池具备硅负极技术,容量可达2700mAh-4200 mAh。

    硅具有最高的理论比容量(4200 mAh/g)和较低的脱锂电位(<0.5 V),成为锂电池碳基负极升级换代的富有潜力的选择之一。但硅是半导体材料,自身的电导率较低,且硅负极在充放电过程中会发生巨大的体积变化,在电解液中难以形成稳定的固体电解质界面(SEI)膜,最终导致电池容量快速衰减。为改善硅基负极循环性能,提高材料在循环过程中的结构稳定性,通常将硅材料纳米化和复合化。目前,硅材料纳米化的主要研究方向包括:硅纳米颗粒(零维纳米化)、硅纳米线/管(一维纳米化)、硅薄膜(二维纳米化)和3D多孔结构硅、中空多孔硅(三维纳米化);硅材料复合化的主要研究方向包括:硅/金属型复合、硅/碳型复合及三元型复合(如硅/无定型碳/石墨三元复合体系)。将纳米化和复合化方法结合起来,制备多孔硅/碳复合材料,其中的多孔结构能有效缓冲体积膨胀,与碳材料的复合可避免纳米颗粒在循环过程中团聚,提高初始效率、循环稳定性和倍率性能。通过设计多孔结构、改善碳包覆层,抑制循环过程中的体积变化,提高硅基复合材料的电化学性能将是未来硅材料行业的重要研究方向。


    导致硅负极容量衰减的另外一个重要原因是电解液中LiPF6分解产生微量HF对硅造成腐蚀。此外,由于硅负极在常规的LiPF6电解液中难以形成稳定的固体电解质界面(SEI)膜,伴随着电极结构的破坏,在暴露出的硅表面不断形成新的SEI膜,加剧了硅的腐蚀和容量衰减。因此,需要开发适用于锂电池硅负极的电解液技术。研究表明,在常规LiPF6电解液中添加碳酸亚乙烯酯(Vinylene Carbonate,简称VC)能提高硅负极的循环性能。添加VC后SEI膜成分会发生变化,生成聚烷基碳酸锂类的聚合物,使得SEI膜的柔韧性和黏附力更强。而常规电解液中形成的SEI膜主要成分是无机锂盐和少量烷基锂,柔韧性差,相比之下,VC基电解液形成的SEI膜更能够适应硅在充放电过程中的体积变化而不发生破裂,从而提高电池的循环稳定性。还有研究表明,硅负极在混合电解液中具有比在单一电解液中更好的电化学性能。将LiPF6与一定量双草酸硼酸锂(LiBOB)混合,并加入VC,LiBOB 和VC 的添加对形成厚的SEI 层产生了良好的协同效应。此外,在电解液中添加SA 、FEC和TPFPB等成膜添加剂以及LiBOB、LiFSI和LiDFOB等锂盐添加剂也可提高硅负极的循环性能。

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